Dari 1960 hingga 1962 Sagan merupakan Fellow Miller di Universiti California, Berkeley.[19] Sementara itu, beliau menerbitkan sebuah artikel pada tahun 1961 dalam jurnal Sains di atmosfera Zuhrah, sambil juga bekerja dengan pasukan Mariner 2 NASA, dan berkhidmat sebagai "Perunding Ilmu Planet" kepada RAND Corporation.[20]

Selepas penerbitan rencana Science oleh Sagan, pada 1961, ahli astronomi Universiti Harvard Fred Whipple dan Donald Menzel menawarkan Sagan peluang untuk memberi kolokium di Harvard, dan kemudian mereka menawarkan kepadanya jawatan pensyarah di institusi itu. Sagan bukannya diminta menjadi penolong profesor, dan akhirnya Whipple dan Menzel dapat meyakinkan Harvard untuk menawarkan jawatan penolong profesor Sagan yang beliau minta.[20] Sagan bersyarah, membuat penyeliikan, dan memberi khidmat nasihat kepada pelajar yang baru sahaja tamat belajar di institusi tersebut dari 1963 hingga 1968, dan juga bekerja di Balai Pencerapan Astrofizik Smithsonia, kedua-duanya terletak di Cambridge, Massachusetts.

Pada 1968, Sagan telah menafikan tempoh di Harvard. Beliau kemudian menyatakan keputusan itu sangat tidak dijangka.[21] Penolakan tempoh telah dipersalahkan pada beberapa faktor, termasuk bahawa beliau menumpukan kepentingannya terlalu luas di beberapa bidang (sementara norma dalam akademik adalah untuk menjadi ahli terkenal dalam keahlian yang sempit), dan mungkin kerana advokasi saintifiknya yang diterbitkan dengan baik, yang beberapa saintis dilihat sebagai meminjam idea-idea orang lain sedikit demi sedikit daripada promosi diri.[17] Seorang penasihat dari tahun-tahunnya sebagai pelajar sarjana, Harold Urey, menulis surat kepada jawatankuasa pemegangan yang mengesyorkan dengan kuat terhadap tempoh jabatan untuk Sagan.

Jauh sebelum proses tenat, ahli astronomi Universiti Cornell, Thomas Gold telah mengarahkan Sagan untuk berpindah ke Ithaca, New York dan menyertai fakulti di Cornell. Berikutan penolakan tempoh jawatan dari Harvard, Sagan menerima tawaran Gold dan kekal sebagai ahli fakulti di Cornell selama hampir 30 tahun sehingga kematiannya pada tahun 1996. Tidak seperti Harvard, jabatan astronomi yang lebih kecil dan lebih santai di Cornell menyambut status selebriti Sagan yang semakin meningkat.[23] Selepas dua tahun sebagai profesor bersekutu, Sagan menjadi profesor penuh di Cornell pada tahun 1970, dan mengarahkan Makmal KajiannPlanet di sana. Dari 1972 hingga 1981, beliau menjawat jawatan Pengarah Bersekutu Pusat Radiofizik dan Penyelidikan Angkasa (CRSR) di Cornell. Pada tahun 1976, beliau menjadi Profesor Astronomi dan Angkasa David Duncan, jawatan yang disandangnya sepanjang hidupnya.[24]

Sagan dikaitkan dengan program angkasa A.S. dari penubuhannya. Dari tahun 1950-an ke atas, beliau bekerja sebagai penasihat kepada NASA, di mana salah satu tugasnya termasuk memberi taklimat kepada angkasawan Apollo sebelum penerbangan mereka ke Bulan. Sagan menyumbang kepada banyak misi kapal angkasa robot yang meneroka Sistem Suria, mengatur eksperimen di banyak ekspedisi. Sagan memasang mesej fizikal pertama yang dihantar ke ruang angkasa: sebuah plak anod emas, dipasang pada kuar angkasa Pioneer 10, yang dilancarkan pada tahun 1972. Pioneer 11, juga membawa salinan plak yang lain, dilancarkan pada tahun berikutnya. Beliau terus memperbaiki reka bentuknya; mesej yang paling rumit yang beliau bantu untuk membangun dan mengumpul ialah Rekod Emas Voyager yang dihantar dengan kuar Voyager pada tahun 1977. Sagan sering mencabar keputusan untuk membiayai Bolak-balik angkasa lepas dan Stesen Angkasa Antarabangsa dengan mengorbankan misi robot lebih lanjut.